科學(xué)研究

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《德國應用化學(xué)》刊發(fā)澳門(mén)太陽(yáng)集團網(wǎng)站入口郭林教授及物理學(xué)院劉利民教授合作研究成果

發(fā)布日期:2023-02-15     點(diǎn)擊:

《德國應用化學(xué)》刊發(fā)澳門(mén)太陽(yáng)集團網(wǎng)站入口郭林教授及物理學(xué)院劉利民教授合作研究成果

 

近日,澳門(mén)太陽(yáng)集團網(wǎng)站入口郭林教授和物理學(xué)院劉利民教授研究團隊在高度分散的原子級非晶BiOx團簇可控制備及其電催化氮氣還原反應方面取得新進(jìn)展。相關(guān)工作以“Activating Bi p-orbitals in Dispersed Clusters of Amorphous BiOx for Electrocatalytic Nitrogen Reduction”為題,2023212日在線(xiàn)發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》雜志上。該研究獲國家自然科學(xué)基金項目(No. 51532001, 11974037)等資助。澳門(mén)太陽(yáng)集團網(wǎng)站入口副教授康建新為文章的第一作者,澳門(mén)太陽(yáng)集團網(wǎng)站入口博士生陳翔宇和北京計算科學(xué)研究中心博士生司如同為共同一作,北京航空航天大學(xué)為該論文的第一完成單位。

發(fā)展高性能、低污染、低能耗的合成氨技術(shù)來(lái)替代或補充傳統的哈伯制氨工藝是解決當前能源和環(huán)境危機、實(shí)現可持續發(fā)展的重要保障之一。然而,由于N2分子具有超低的質(zhì)子和電子親和性,很難被大多數過(guò)渡金屬基催化劑活化。同時(shí),過(guò)渡金屬基催化劑通常在水體系中的析氫反應中表現優(yōu)異,進(jìn)一步降低了其在固氮反應中的催化選擇性。這些因素使得基于氮氣的水相電催化氮還原反應一直受到低反應速率和低選擇性的困擾。為了解決這一問(wèn)題,迫切要求發(fā)展不同于現有d軌道過(guò)渡金屬基材料的全新催化劑和理論方法。

研究團隊利用原位電化學(xué)轉化方法成功制備了高度分散的原子級非晶BiOx團簇,提出了通過(guò)調控主族金屬Bip軌道實(shí)現固氮反應的理論框架,揭示了Bi(II)NRR高活性的起源:Bi(II)pz軌道是增強NRR活性的主要原因,其積分占據數與催化劑過(guò)電勢之間呈線(xiàn)性比例關(guān)系,闡明了N2的還原主要受Bi原子6pz軌道向N2注入電子的影響。因此,通過(guò)制備高度不飽和配位的非晶BiOx團簇來(lái)調節Bi元素氧化態(tài),是增強其NRR性能的關(guān)鍵。研究團隊通過(guò)使用15N2進(jìn)行同位素標記等性能測試方法,在-0.8 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的產(chǎn)氨速率113 μg h-1 mg-1cat,在-0.6 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的法拉第效率30%,優(yōu)于目前大多數報道的NRR催化劑的性能。

該項研究工作揭示了非晶BiOx團簇6p軌道占據數的調控引起的Bi氧化態(tài)的變化與氮還原反應的活性及選擇性間的內在聯(lián)系,為進(jìn)一步開(kāi)發(fā)基于p軌道的主族金屬基催化劑提供了借鑒。

非晶BiOx團簇6p軌道的調控與NRR活性的相關(guān)性

 

原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202217428。

 

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